アートワークのサイズ

サイズに制限はないようです。800*600の画像を登録しても登録できました。iTunesの画面では小さなアートワークとして表示されますが、それをクリックすると800*600の巨大な画像が表示されました。
そんな訳ですので、クリックしたときに大きなアートワークを表示したければ、任意のサイズの画像を登録してください。
iTunesの画面内で表示する最適なサイズについては、調べていません。

そうなんですよね、どんなサイズでも登録できますよね。
最初は適当に登録していたのですが、アートワーク自体が音源に含まれるとなると、あまり大きな画像を登録すると要領ばかり大きくなって困ります。
それでウィンドウに表示される最適なサイズが分からないかと思いました。

>ウィンドウに表示される最適なサイズが分からないかと思いました。
iTunesのウインドウを拡大し、さらにプレイリストなどが並ぶ左のカラムの幅も広げてみてください。アートワークを表示していた場合、その欄も自動的に大きくなります。
つまり、万人に最適なサイズというのは存在しないようです。
kanban屋さんがいつも使っているときの状態で、アートワーク欄のサイズを計ってみてください。それと同じ大きさにするのが、kanban屋さんにとっての最適なサイズです。
///　野尻隆裕（Tell UsとFeedbackの記録→「拝啓　アップル様」)　///

iTunes Music Storeで表示されるジャケットをキャプチャーして
います。サイズは160*160ですが、アートワークの枠をあまり大き
くしなければ、結構きれいに表示されますよ。

最近OS Xに移行してiTunesを使うようになりました。
アートワークに関しては、Clutterという面白いソフトがあります。
http://www.sprote.com/clutter/
僕はこのソフトで表示される300×300程度のCDジャケット画像を使っています。
ClutterはiTuneで再生している曲のCDジャケット画像を「Now Playing」ウィンドウに表示してくれます。画像はAmazon.comからひっぱってくるようです（古いものでは画像がないものも多いです）。
その画像はデスクトップにドラッグして置いておくことができ、ダブルクリックでいつでもそのアルバムをiTunesで聞くことができます。
また、その画像をコピーするとiTunesのアートワークに「複数の曲の情報」ダイアログなどからペーストすることができます。サイズは300×300程度です。
僕の場合洋楽の大半はこれで取得、邦楽はamazon.co.jpサイトから300×300のものがあれば（小さい画像しかないものも多い）拝借しています。
最初はせこせこスキャンしていたのですが、レンタルCDのジャケットは痛みがひどいしひどい店はジャケットなしだし…。これが一番らくちんです。