４G以上ファイルのコピー不能

外付HDDは、どのようにして接続していますか？
FireWireやUSBの場合、HDDをFAT32形式でフォーマットしていると、そのようになります。HFS拡張形式で初期化してください。（おそらくは、これが原因でしょう。）
LANケーブルの場合、AppleTalkのバージョンが古いと、そのようになります。こちらは買い替える以外の対策がありません。
// 野尻隆裕（Feedbackの記録「拝啓　アップル様」）//
// Intel Mac用のClassic環境を希望します(別売可)//

移動ではなくコピーではどうですか？
コピーも駄目なら、単にそのデータが壊れている・・・とか。

> FireWireやUSBの場合、HDDをFAT32形式でフォーマットしている
ほとんどの製品は、初期設定のまま使うと、FAT32 になってます。Windows/Mac 両方で使えるとするためです。
> LANケーブルの場合、...
LAN ディスク(NAS)のことかな？

ちょっと検索してみましたが、Win32エラーなどがヒットします。
野尻さんのおっしゃるように外部HDDを購入時の状態で使ってらっしゃいませんか？
もしそうなら特に理由がなければ、「Mac OS 拡張（ジャーナリング）」でフォーマットしなおすことをおすすめします。
コピー速度が大幅に改善されるはずです。
http://docs.info.apple.com/jarticle.html?path=DiskUtility/10.5/jp/duh1009.html

＞はにさん
コメントの意図が読めないのですが…。
4GB以上のファイルを使うなら、HFS拡張にすべきです。Windows/Mac 両方で使えようと、FAT32ではこの用途の役には立ちません。
LANケーブルの場合と書いたのは、NASという言葉では質問者が理解できない可能性を考慮したためです。

> コメントの意図が読めない...
このような質問をして来る人には、いきなり FAT32 といっても分からない恐れがあると思っただけです。
> 4GB以上のファイルを使うなら、HFS拡張にすべき...
当然です。

早速のアドバイスありがとうございます。
　外付けHDDはUSB2.0とFireWireの両方で試してみました。
そのどちらとも、購入時のままFAT32フォーマットで使用しています。　BootcampでWindowsも使用している所もあってFAT32を使っていたのですが、ここはずばっとMac専用としてHFS形式でフォーマットしてみます。
　わかりやすく説明して頂いた事で、少しトラブルを招いてしまったようで申し訳ありませんでした。
　また、質問するにも必要情報が足りない点もありすみません。
　HFSフォーマットにしてからコピーをしてみます♪
ありがとうございました。

　えっと、今更ですが、パーティションタイプがMBRでもHFS+の
パーティションを作成することは可能です。
　なので、FAT32のパーティションとHFS+の共存は可能と。