iTunesと音楽同期ができない

iTunes(win)とiPhoneとの音楽の同期ができません。(バックアップはできているようです。)

iOS:9.3.4 iTunes:12.4.3.1

つい先日まではなんの問題もなく同期できていましたが、ある時に突然と同期ができなくなりました。

(PC上のMP3ファイルをiTunesにインポートし、それをiPhoneに同期していました。)

そのため、iTunesで新たに作成したプレイリストもiPhoneでは反映されません。

正常に同期するためにはどうすれば良いのでしょうか？

再起動やmp3ファイルを再インポート等は試しましたが、音楽を同期することはできませんでした。

設定は以下のとおりです。

iCloud ミュージックライブラリ:ON