macではほぼ不可能ということでしょうか。。。
「macでは」ではなくて、Winでも状況は同じですが…。MacでもWinでも、iTunesの運用方法としてお書きの事は想定されていませんので、無理矢理やろうと思えばできますが、お勧めはできないという話しです。
全楽曲のうち100GBの保存先をSDカードにし,macに残っている楽曲とも1つのライブラリから全曲にアクセスしたいと考えておりますので,
まず、iTunes Mediaの場所を指定(確認)する、で、そのiTunes Mediaフィルダーに入れる楽曲ファイルをiTunesに登録する。この時、ライブラリ追加時にiTunes Mediaにコピーにチェックが入っていることを確認。
次に、ライブラリ追加時にiTunes Mediaにコピーのチェックを外して、そのiTunes Mediaフォルダーに入れたくない楽曲ファイルをiTunesに登録すれば、その楽曲ファイルは現在存在する場所からライブラリに入る。
しかし、iTunes Mediaフォルダーに入れなかった曲はその場所から動かしただけでiTunesからは見失ってしまうこと(iTunesのライブラリからは所在場所不明のリンク切れ扱い)になるし、ライブラリのバックアップを取るときなどに漏れが生じる可能性も有るし、ライブラリの統合等を実行しなければならなくなったときに厄介…。
だいいち、新規に購入した曲やCDからリッピングした曲はiTunes Mediaフォルダーの方に入るので、曲を追加したときに面倒というか手間がかかる…。