iTunes内のムービーのリストを削除したい

「元データを消しても」とあることからムービーのファイルを直接消していると思われます。

リストを消すにはiTunes側から削除します。

削除したいムービーを右クリック→ライブラリから削除を選択→ライブラリから「だけ」削除するのか、ファイル「もろとも」削除するのか聞かれるので任意の方を選択。

詳細は下記リンクを参照してください。

PCのiTunesで曲やその他の項目を削除する - Apple サポート

※補足：添付の画像はiOSデバイスが接続された状態みたいですが、接続を解除し(iTunes単体で立ち上げた状態で)ムービー一覧を表示させた状態で実行してみてください。

この表示の状態だと、「iPhoneの中にはムービーがない」が、「iTunesライブラリの中にはムービーがある」ことを示していますね。

iTunesのライブラリの「ムービー」の表示はどうなっていますか？

スクリーンショットをアップしてください。

これは「デバイス」つまりiPhoneの中の状態を表しています。

そこじゃなくて、サイドバー一番上の「ライブラリ」のところの「映画」「あるいは「ホームビデオ」を表示させてください。

「ライブラリ」の文字の右側の何もないところにマウスカーソルを持ってくると「編集」という文字が浮き上がってきますので、それをクリックして「ホームビデオ」にチェックを入れてください。

こんな感じになるはずです。

ここにあるムービーを全部削除しなくちゃぁいけません。

このリストに表示されるということは、iTunesのライブラリからファイルの情報が消えていないということです。

「元データを消しても」とおっしゃっているのは、どんな方法で「消した」のでしょう。

iTunesを起動して、ライブラリの「映画」から削除していますか？

念のため確認ですが、iOSデバイスを外した状態(iTunes単独で起動した状態)では消したいムービーのデータは消えているということで合ってますかね？

単独で起動した状態で消したいムービーが消えている状態なのであれば、その状態でiPhoneに同期(ムービーを同期)させたらきれいになるのではないでしょうか？