itunesで減らしたコンテンツがiphoneから消えないのですが、同期ボタンを押す前に特別のアクションが必要でしょうか

私も同じようになったことがあります。

原因はわかりません。

で、対処療法ですが...

1. 数が少ない場合はiPhone側で直接削除する。
2. そうでない場合は一旦同期を解除してiPhoneを空の状態にしてから、もう一度同期し直す。（時間はかかります）

他にも一部のアートワークがiPhoneに反映されないことがあったりで、同期にかかる不具合はいろいろありそうです。

その度に同様の対応をしています。

iTunes（アプリ）かiPhone(iOS)か、どちらがが原因なのかはわかりません。

iPhoneへの音楽同期ができるのは、Apple製のiTunes（Windows、Mac)またはMusic（Macのみ）アプリしかありません。

著作権等への配慮から、サードパーティーアプリでの同期はできなくなっています。