ストレージを200GBから2TBにしたのにストレージが足りないと出るのはなぜですか？

iPhone本体のストレージと iCloud ストレージの違いにご留意ください。

今回増やせたのは iCloud ストレージであって、「足りない」のはiPhone本体のストレージではありませんか。iPhone本体のストレージに空きを増やすには、以下リンク先の案内を参照してください。

デバイス本体のストレージと iCloud ストレージの違い - Apple サポート (日本)

iPhoneの空き容量は充分にあるのでしょうか…?

只、ストレージの空き容量とネット接続の不具合って同根では無いと思う。