不明なエラーが発生しました（-54）。

初期設定の削除は試されましたか？
ユーザ＞ライブラリ＞プリファレンス＞com.apple.iTunes.plist

回答いただきありがとうございます。
初期設定の削除はまだしておりません。
iTunesフォルダ内（iTunes Music Library.xml, iTunes 4 Music Library, iTunes Music）の３つを消去し、一部のmp3ファイルを読み直したところ、現象が出なくなりました。しかし、すべてのmp3ファイルを読み直しますと、現象が出ました。
mp3ファイルが壊れた物があるのかもしれません。初期設定の削除も試してみたいと思います。

-54は書き込みアクセス権のエラーを示しています。
iTunesフォルダのアクセス権を確認してみてはいかがでしょうか。
正常なら
　　オーナー：ユーザー／読み書き可
　　グループ：ユーザー／アクセス不可
　　その他：アクセス不可
となっているはずです。

> mp3ファイルが壊れた物があるのかもしれません。
であるなら、初期設定の削除は意味をなさなくなります。
壊れたファイルを探し出すのは（実は）大変な作業になります。自動的に探してくれるようなソフトがあればいいのですが、少なくとも私は知りません。
地道に読み込み→チェック、読み込み→チェックを繰り返すしかないでしょうかねぇ。

アドバイスをいただきありがとうございました。
アクセス権の問題とmp3ファイルが壊れた問題の２つにしぼって確認しました。
mp3ファイルを少しづつ戻したりしましたが、現象が出る状態が、切り分け出来なかったので、アクセス権について調べました。
[アクセス権について] ホーム＞ミュージック＞iTunes
オーナー：読み／書き
グループ：読み出しのみ
その他　：読み出しのみ
ただし、エイリアスを使って以下の構成にしておりました。
ホーム＞ミュージック＞iTunes(エイリアス) ----> 共有＞ミュージック＞iTunes(実体)
これが、問題を引き起こす原因かと思いエイリアスを使うのをやめたところ現象が出なくなりました。
数ヶ月問題なくエイリアスを使った構成で動作しておりましたので、障害が起き始めた理由はわかりません。

書き込み権限など確認しましたが、問題はなさそうです。またLibraryは更新されていますのでファイルは保存できているようです。mp3ファイルもいろいろと確認しましたが結局どのファイルでもこの現象は出るようです。
iTune関係のファイル、アプリケーションを削除し、再インストールしましたが、改善しませんでした。
あきらめて今後このメッセージを出さないにチェックをいれました。

その後内蔵ディスクの不具合によるものの可能性が高くなりました。
Jan 28 10:47:42 powerbookg4 kernel: IOATAController device blocking bus.
内蔵ディスクにあたるIOエラーが起き、ハングしました。
また、いつもと違う異音をディスクが出しておりました。ボタンによる強制終了後たちあがらず。３度目で立ち上がりました。
その後動いておりますが、修理に出す予定です。
１年間保証内ですが、費用がかかるのか今は心配です。

Virex7.5が原因でした。
アーカイブおよび圧縮ファイルのコンテンツをスキャンのチェックを外すことで、現象が出なくなりました。
書き込みなどに障害がでるようなアプリを考えてましたところ、virex7.5が常に監視していることを思い出し、いろいろと試していたところ原因を追及できました。
アドバイスをいただきましたみなさまありがとうございました。

ジンジャエール様
　本日、当方のiTunes 6.01でも同様の症状が出ました。しかし、ジンジャエール様のおかげで、すぐに原因を究明することができました。ありがとうございました。
　実は先日PowerBook G4のHDD（東芝製80GB=Apple純正）が不調を来し、パーツ屋で買ってきたHDD（日立製HTS541010G9AT00=100GB 5400rpm）と入れ替えたのです。HDD交換前に「購入した音楽」はバックアップし、元のHDDはiTunesで認証を解除し、新しいHDDに音楽ファイルをリストアしました。その後、新HDDの音楽データを聴いているとたびたび「不明なエラー　(-54)」のメッセージが出ました。
　私はHDDの入れ替えにより、音楽データの認証上の問題が生じたものと思っておりましたので、Virexが原因とは全く考えておりませんでした。もし、ジンジャエール様のアーティクルがなければ、原因究明に多大な時間を費やしたと思います。本当にありがとうございました。