ライブラリに音楽ファイルが追加できない。

>すでにPC内に保存してある音楽ファイル（.wmp等）
拡張子は「.wmp」で間違いないですか？
それならば、残念ながら無理です。iTunesはその拡張子のファイルの取り込みに対応していません。
既に取りこめたファイルは、拡張子が「.mp3」「.wma」のいずれかではありませんか。（取り込み後は、「.wma」から「.mp3」または「.m4a」に変化しているはずですが。）

すいません。
．ｗｍａの間違いでした。

では、DRM付きWMAファイルではないでしょうか？
その場合、iTunesは扱うことができません。（というか、ほかのファイル形式に変換できないようにするのが、DRMの機能の一つ。）
DRM付きのWMAファイルは、主に次の2つの方法で手に入ります。
1）音楽配信サイトから購入する。
2) Windows Media Playerで音楽CDから読み込む際に、DRM付きに設定していた。
1番については、諦めてください。
2番については、これからはDRMを付けないように設定を変更できます。詳しくは、下記のページをご覧ください。
http://www.sanyo-audio.com/support/qa/icr/link/drm_check.html
なお、2番の場合、すでにDRM付きで読み込んだWMAファイルはどうにもできません。音楽CDから読み込み直してください。その際は、Windows Media PlayerでWMAファイルにしてからiTunesに読み込むのではなく、iTunesで直接CDを読み込んだ方が簡単かつ高音質です。

　問題の音楽ファイルを Dock の中の iTunes のアイコンにドラッグして重ねると、iTunes が強調表示されますか？ 強調表示されれば、そのファイルが iTunes に対応しているということです。次に、登録したいファイル全部を選択して、iTunes のアイコンの上に重ねて、iTunes を町長表示させてから、そのまま手を放すと、それらの曲は自動的に iTunes に登録されるはずです。
　音楽ファイルをミュージックライブラリの中に移動しただけでは iTunes には登録されません。また、上の方法以外に、iTunes 上のメニューバーの「ファイル」メニューの「ライブラリに追加...　⌘O」で目的のファイルを直接選んで取り込む方法もあります。複数のファイルを取り込みたいときには、全てのファイルを先に選んで、iTunes のアイコンに重ねる方法の方が手っ取り早いと思います。

> DRM付きWMAファイルではないでしょうか？
　あ、その可能性もありましたね！ てっきり、これまでは登録できていたファイルだと思っていました。「ライブラリに追加できなく“なってしまいました”」とあったもので...。

> Dock の中の iTunes のアイコン
う〜んと、"iTunes for Windows"のボードなので、Winマシンの話では。

> 問題の音楽ファイルを Dock の中の iTunes のアイコンにドラッグして重ねると
　おっと、失礼！ Windows をお使いでしたね m(._.)m！ 上の「問題の音楽ファイルを Dock の中の iTunes のアイコンにドラッグして重ねる」を「問題の音楽ファイルを iTunes のアイコンにドラッグして重ねると」と読み替えてください m(._.)m。
　しかし、
> 「ファイル」メニューの「ライブラリに追加」を使っても追加できません。
と言うのであれば、やはり DRM (Digital Rights Management)［デジタル著作権管理＝コピープロテクト］を疑うべきなんでしょうね。

> う〜んと、"iTunes for Windows"のボードなので、Winマシンの話では。
　そうなんです m(._.)m。つい、うっかり、“for Windows”の部分を見落としてしまっていました m(._.)m。
　...と言うわけで、「読み替え」の件をアップしておきました。

大変参考になりました。
ありがとうございました。
また、「.oma」（OpenMG Audio ファイル）というファイルは、iTuneには対応していないのでしょうか？

　iTunes で管理できるファイルは MP3、AIFF、WAV、MPEG-4 AAC、Apple Lossless、および Audible.com オーディオブック等だったと思います。iTunesへインポートできるファイルの拡張子は.m4a .m4v .aac .mpg .mov .mp4 .wav .aiff (.aif) に限定されているたはずです。これに含まれていないファイルは、この形式に変換してからでないと使えないはずです。
　OpenMG って、アップルの iPod のライバルの Walkman を出しているソニーに規格だから当然ダメなんじゃないですか？ アップルが過度の著作権保護に反対で比較的緩やかなコピー制限を課しているのに対して（基本的にはコピー制限反対の立場でしょう）、ソニーは伝統的にガチガチにプロテクトをかける主義ですから。ソニーの規格でガチガチにプロテクトが掛けられた音楽ファイルが iTunes で再生できるとは思えません。だいたいソニーは何とか iPod から市場を奪い返したいと必死なはずで、そんな“敵に塩を送る”ようはことはするとは思えません。
　基本的に iTunes および iPod を使うには iTunes Store でダウンロードしたファイル以外は、汎用の MP3 形式等のファイルを除けば CD から変換した音楽ファイルしか再生できないと考えて良いでしょう。アップルの iTunes Store 以外のダウンロード販売されている音楽ファイルは全滅だと思いますよ。どうしても iTunes Store 以外のダウンロード販売のサイトでダウンロードした曲を再生したい人は、それに対応したプレーヤーとソフトを利用すべきでしょう。と言うか、それしか方法はないのではないでしょうか？ iTunes はあくまでも iPod と iTunes Store（および Macintosh）の販売を促進するために配布されている無料ソフトですから...。

＞どうしても iTunes Store 以外のダウンロード販売のサイトでダウンロードした曲を再生したい人は、それに対応したプレーヤーとソフトを利用すべきでしょう。
ダウンロードに使用したプレイヤーソフトでCDに焼けるのなら、
一旦CDに焼いてiTunesに取り込めばOKです。
音源によってはCDへのバックアップさえプロテクトされているものもありますが、そういうのは買わないようにしています。

なるほどですね。
ありがとうございました。