2台のパソコンでitunesを使用しています。

[パソコンとiPhoneの同期について]

パソコンとiPhoneの同期は、原則「パソコンのiTunesにあるデータをiPhoneにコピーする」ものです。（一方通行）

したがって、パソコンのiTunesにないデータはiPhoneから削除されます。（だからiPhoneのAアルバムが消えたんでしょうね）

[iTunes Storeから購入した音楽について]

iTunes Storeから一度購入した音楽は、販売が継続している限り何度でも無料で再ダウンロードすることができます。

したがって、パソコンでもiPhoneでも、iTunes Storeの「購入済み」から無料で再ダウンロードできるはずです。

[二台のパソコンのデータの同期（移行）について]

方法はいくつかあると思いますが、正攻法は「ホームシェアリング」の機能を使う方法です。この方法だと再ダウンロードすることなしに二台のパソコンのライブラリを同じにすることができます。

ただし、今回の場合は新しいパソコンのデータがiTunes Storeで購入したもののみということですから、「ホームシェアリング」は使わずに、古いパソコンのデータをマスタとして新しいパソコンにコピーし、新しいパソコンで購入していたデータを再ダウンロードすればよいと思います。

＞「古いパソコンのデータをマスタとして新しいパソコンにコピー」とは、https://www.ipodwave.com/ipod/ituneslibrarymove.htm こちらの方法と同じものですか。

そうですね、その方法でいいと思います。

＞今後は、新しいパソコンで音楽を同期したいと考えています。この方法だと新しいパソコンで今後同期など行えるのでしょうか。

できます。

ひとつ重要なことを確認しておきますが...

古いパソコン、新しいパソコン、そしてiPhone、これらはすべて同じApple IDのアカウントでiTunes Storeにサインインしてますよね。

そのAアルバムなるものを「購入済み」ではなく「iTunes Store」に存在するか検索してみてはいかがでしょう。

存在すればその表示形態が金額表示が購入済み表示かでそのApple IDで購入したものかどうかが確認できます。

もし存在しないのであれば、そのアルバムは現在は販売されていないということでしょう。

また、古いデータを新しいパソコンに移行すると、確実にAアルバムが消えてしまうので、Aアルバムを消さずにデータを移行する方法は、ないのでしょうか。

古いコンピュータから楽曲等のファイルだけをコピー（あるいは移動）して、新しいコンピュータのiTunesに取り込んだら双方の入ったライブラリが出いると思いますが、それではダメなのですが？（もしかして、再生回数等の情報を残したいとかかな…。）

古いパソコンのほうには、新しいパソコンに入っている、1つのアルバム（仮にAアルバムとします。）が何故か入っていません。

「仮にAアルバムとします」はストアから購入した曲なんですよね？なら、国乳済みから再ダウンロードできないんですか？

だったら、違うApple IDで購入していたのでは？

どうしても移行したくないなら新しいパソコンからAアルバムを古いパソコンに移し(*)て反映させれば良いのでは…。

有料になっても構わなければApple Music又はiTunes Matchを契約してミュージックライブラリを一つにするとか。

(*) 移し方は まな1031 さんがやり易い方法で。

時間がなかったので訂正できませんでしたが、

国乳済みから再ダウンロードできないんですか？

"購入済み"、購入済みからダウンロードできませんかということです。