Appを強制終了させようとしてもできません。どうしたら良いのでしょうか。

マックを終了しようとした時に、レインボーカーソルが回って終了せず、option+⌘+esc を打ち込んだが、

iTunesが終了しないということですかね。

電源ボタン長押しで終了させるしかないかもしれません。その場合、必ずセーフブートを実行しておいてください。

強制終了のコマンドというのは option+⌘+esc のことですか？

強制終了できないAppというのは何でしょう？　それによって対策も変わります。

Finderは終了出来ません。再起動のみ可能。