iMacでUSBの解除が出来ない。

所有権は関係ありません。exfatでは所有権自体がありません。

アンマウントできないなら、電源オフ（システム終了のこと）にして仕舞えば良いです。これで必ず取り出せます。

それからシステムボリュームが名称未設定になってますが、これは避けるべきです。少なくとも、半角英数字の名前にしておくのが無難です。今はかなりよくなってきたとはいえ、システム関係は半角英数文字でないと訳のわからない不具合が出ることもよくあります。

コンテナは日本語表記じゃないかと思われるかもしれませんが、これは日本語で表示してるだけです。実際の名前はContainerです。

他の使用中アプリにFinderは含まれます。

ありがちなのはSpotlightの情報を更新中か、

該当ディスクをSpotlight検索の対象外に設定しても変わらないなら別の理由ですが。