PCのiTunesにiPhoneのプレイリスト等を追加したいです

以下の手順をお試しください。

1. iPhone側でデータがクラウドに保存されているか確認する

　 (1) iPhoneの「設定」アプリを開きます

　 (2) 「アプリ」 > 「ミュージック」 の順に開きます

　 (3) 「ライブラリを同期」という項目がオン（緑色）になっているか確認します

2. PCのiTunesでクラウド同期をオンにする

　 サイドバーの下部で自分の名前をクリックし、Apple Musicのサブスクリプションで使用しているのと同じApple Accountでサインインしていることを確かめます。

　 (1) サイドバーの上部で、サイドバーアクション（・・・）をクリックします

　 (2) 「一般」をクリックします

　 (3) 「ライブラリを同期」をオンにします

　 ※ミュージックライブラリが同期されるまで、しばらくかかります。進捗を確認するには、サイドバーの一番下まで移動し、「クラウドミュージックライブラリをアップデート中」をクリックしてください。

基本的には、両方のライブラリを同じにしてから、パソコンの方で操作すればよいと思いますが。

WindowsのiTunesで「ライブラリを同期」をオンにすると、クラウドにあるApple Musicのデータ（たぶんiPhoneの中身と同じ）がダウンロードされる一方で、クラウドにないがiTunesにはあるデータはアップロードされて、それがiPhoneにもダウンロードされるはずなので、両ライブラリに含まれる曲は同じになると思います（しばらく時間はかかりますが…）。

ただ、プレイリストについては、パソコンで作ったものとiPhone上で作ったものが混在している場合、どうなるのか…。一方のプレイリストがそれぞれ他方に反映されて同じになるならいいのですが、今回のご相談はプレイリストが重要なので、Plottさんのご提案を実行に移す前に、直接Appleサポートに問い合わせた方がいいような気がします。

https://support.apple.com/ja-jp/106932?choose-your-country-or-region=japan

また、何かをする前に、パソコン側のライブラリのバックアップはとっておいてください。