MacBookのデスクトップに新規フォルダが作れない

> 先日MacBookのデスクトップのデータを、iCloudとの同期を解除...

デスクトップをicloudで同期すると、本来のデスクトップフォルダーはなくなり、単なるエイリアスになるということです。それで、同期をオフにすると、デスクトップは無くなってしまい、そこにフォルダーを作成したりできなくなります。それで、同期をオフにした場合、まずやるべきは元のデスクトップフォルダーを戻すことです。

「デスクトップ」や「書類」のファイルを iCloud Drive に追加する - Apple サポート (日本)

のサポート記事の終わりの方に、デスクトップの同期をオフにする話が書いてあります。でも、この書き方ではよくわからないかもしれませんので、以下のブログの記事を上げておきます。

【Mac用】iCloudDrive解除で消えたデスクトップを復元出来る？修復方法や対策を解説

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