iTunesライブラリがあるミュージックフォルダーをOnedriveに同期させても問題ないでしょうか

「このデバイス上に常に保持する」設定にしておかないと”リンク切れ”などの誤動作を発生させる恐れがあります。

なので、内蔵ストレージの空き容量を増やすような効果は望めません。

もしその目的なら、ミュージックフォルダをOneDriveに置くのではなく、iTunesライブラリ（iTunesフォルダ）だけを外付けなど増設ドライブに移動するほうがよいでしょう。

また、iTunesライブラリを他のPCと同期して共有することが目的の場合「同期タイミングのズレ」などによってiTunesに不具合を起こす可能性があります。OneDriveやiCloud DriveなどのクラウドストレージにiTunesライブラリを置くことはやめた方がいいです。

個人的経験からですが、音楽は、OneDriveをドンドン圧迫します。人によりますが、1TBあっても足りなくなります。

iTunesの音楽フォルダは、Cドライブとは物理的に別のSSDなりHDDの方が良いと思います。あるいはこまめにバックアップするかだと思います。

私自身はOneDriveはDに置いています。CにできているOneDriveは消さずにそのままにしています。（消した場合不具合が出ることがあるそうです。）

iTunesやAppleMusicの音楽フォルダは、Dの別のフォルダにしています。

参考になれば良いのですが。